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    中科院化学所万立骏院士&文锐JACS:Li-O电池最新进展!!

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      任务小子

        锂氧(Li-O)电池在长期运行过程中的催化阴极会发生降解,限制了其实际应用。了解纳米级催化阴极表面形态演化与循环过程中催化活性之间的直接相关性具有一定的挑战性。

        Pt因其优异的催化活性和较高的稳定性,是目前广泛应用的氧还原反应(ORR)电催化剂之一。基于此,中科院化学所文锐研究员利用原位电化学原子力显微镜(AFM),观察了Pt纳米粒子在Li-O电池中的动态演化及其对Li-O界面反应的影响。

      中科院化学所万立骏院士&文锐JACS:Li-O电池最新进展!!

        图1. (a) Pt-0电极上的CV曲线。扫描速率为5 mV/s。Pt纳米电极放电在(b)2.86 V,(c) 2.86-2.64 V和(d) 2.00V放电及在(e) 3.14-3.86 V,(f) 3.99 V,(g) 4.10 V和(h) 4.1 V充电的原位AFM图像。AFM图像中的白色箭头表示扫描方向。

        相关工作以“Revealing the Correlations between Morphological Evolution and Surface Reactivity of Catalytic Cathodes in Lithium-Oxygen Batteries”为题发表在Journal of the American Chemical Society上。

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        图2.经过(a) 3、(b) 12、(c) 80个ORCs后的Pt纳米电极示意图和AFM图像。(d)ORCs作用下Pt纳米颗粒的直径演化。(e) Pt-80电极上的CV曲线。扫描速率为5 mV/s。(f-h)Pt-80电极在(f) 3.0~2.65 V、(g) 2.65V和(h) 2.00 V放电时的原位AFM图像,在(i) 3.00~3.47 V、(j) 3.47~3.61 V和(k, l) 3.61 V充电时的原位AFM图像。AFM图像中的白色箭头表示扫描方向。

        要点1.原位观察表明,重复的氧化还原循环(ORCs)触发了Pt纳米颗粒的尺寸增加,最终导致Pt纳米颗粒从电极上脱落。以至于对Li-O2界面反应有较大影响。

        在0~80个ORC中,生长的Pt纳米颗粒促进了Li-O2在放电过程中由表面介导途径向溶液介导途径的转化,显著提高了放电容量。250 ORC后,随着部分Pt纳米粒子从电极上脱离,反应产物的成核电位降低,反应动力学减慢,导致性能下降。

        要点2.研究发现,在Pt纳米粒子电极上修饰适量的Au纳米粒子可以抑制电极在循环过程中的形貌演变,提高电极的稳定性,同时保持其较高的催化活性。

        这些结果为阐明放电/充电循环过程中催化阴极的形态演化与Li-O2电化学/化学反应之间的关系提供了直接证据,这对开发高性能催化剂至关重要。

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        图3. (a) 80~250 ORC期间Pt纳米颗粒直径的演化。(b) HOPG剥离Pt膜过程示意图。(c) Pt/HOPG边界的AFM图像。(d) Pt-250电极上的CV曲线。扫描速率为5 mV/s。(e-g) Pt-250电极在2.57 V放电和(h) 3.13~3.40 V充电时的原位AFM图像,(i) 3.92~4.01 V和(j, k) 4.01 V充电。AFM图像中的白色箭头表示扫描方向。

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        图4. Pt纳米粒子电极形貌和催化行为演化机制示意图。

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        文锐,2008年7月于中国科学院化学研究所获得物理化学专业博士学位。2008年至2011年在日本东北大学原子分子材料科学高等研究机构(WPI-AIMR)任研究助手。2011年至2013年于日本理化学研究所(RIKEN)任博士后研究员。2013年获德国洪堡基金资助于2013年至2015年在德国基尔大学(Kiel University)任洪堡学者。2015年加入中科院化学所,任研究员、博士生导师。2017年获得国家自然科学基金委优秀青年科学基金资助,2019年获得中国分析测试协会科学技术奖一等奖(第一完成人)。主要研究领域是界面电化学,近年来,针对电化学储能体系中电极过程的复杂性,发展了基于电化学扫描探针显微镜、共聚焦微分干涉显微镜-拉曼光谱联用光学系统的先进表界面原位表征技术,系统开展高比能锂电池(诸如固态金属锂电池、锂硫电池以及锂氧电池)充放电过程中电极/电解质界面结构与组分动态演变规律的研究。

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        万立骏,1982年1月本科毕业于大连理工大学,1996年3月在日本东北大学获博士学位,曾任日本科学技术振兴事业团研究员、日本东北大学及北海道大学的助理教授及访问教授等。1998年到中国科学院化学研究所工作。2000年获得国家杰出青年基金支持。2004年2月至2013年1月曾担任中国科学院化学研究所所长,中国科学院分子科学中心主任。2012年11月14日,当选为中共第十八届中央候补委员。现任中国科学院化学研究所研究员,博士生导师,中国科学院院士,第三世界科学院院士,中国科学院分子纳米结构与纳米技术重点实验室主任,中国科学院化学研究所学术委员会主任,中国科学院大学化学化工学院院长,北京分子科学国家实验室(筹)主任。

        长期从事物理化学、电化学、能源材料与电源、纳米科学技术等相关基础科学和应用研究。将实验、仪器改造和理论研究相结合,开展了电化学反应、分子组装和调控等研究,提出了基于不同相互作用的表面分子吸附和组装规律,并应用于表面纳米图案化、分子组装结构转化和原子分子迁移等科学技术问题研究。同时,探索了电化学和纳米科学交叉研究新方向,致力于纳米材料在能源和环境保护中的应用研究。在包括Acc. Chem. Res.,PNAS, Angew. Chem.,JACS等学术刊物发表论文260余篇。获得过国家自然科学基金委员会”杰出青年基金”资助。应邀担任Acc. Chem. Res., JACS, Adv.Mater., Chem. Mater., Chem Comm., PCCP, 中国科学-化学等学术期刊的主编、编委或顾问编委。曾获发展中国家科学院化学奖,国家自然科学奖二等奖,北京市科学技术一等奖,中国分析测试协会科学技术一等奖以及中国化学会-巴斯夫青年知识创新奖等奖项。获得中央国家机关五一劳动奖章,全国先进工作者等荣誉称号。被选为英国皇家化学会”Fellow”,中国化学会副理事长,中国电化学会主任,环太平洋国际化学大会国家代表,SPM系列国际会议组委会委员,全国侨联专家委员会主任等。

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